Nano Today: 光热调控电极间距、实现原子开关功能及单分子电导测量
导读
6月19日，微纳光学与单分子器件团队向东教授课题组及合作者在《Nano Today》上发表了研究论文“In-situ control of on-chip angstrom gaps, atomic switches, and molecular junctions by light irradiation”。该研究提出了一种利用光照产生的热胀冷缩效应调控电极间纳米间隙的方法，其精度可达亚原子级别。同时，利用此方法可以实现原子开关功能以及对单分子电导值的测量。南开大学向东教授、首尔国立大学Takhee Lee教授、北京大学郭雪峰教授、德国Konstanz大学Elke Scheer教授为论文通讯作者，南开大学博士研究生张素荣为论文第一作者，南开大学为论文第一单位。
研究背景
随着分子电子学的快速发展，纳米器件作为低功耗、高速度、高集成度的新一代电路元件越来越受到人们的关注，而如何方便高效地制备纳米间隙电极是构建纳米器件的关键步骤。现代制造技术已经达到了制备一对纳米级精度电极（或电极阵列）的要求，如电子束光刻技术 [Appl. Phys. Express 12, 025002 (2019)]、纳米压印技术 [Optik 127, 145(2016)]等，并且这些纳米间隙电极具有片上兼容性，已广泛应用于不同的研究领域。然而，这些制备出的带有纳米间隙的电极对通常是固定的，即在制造完成后不能灵活调整间隙大小。制造间隙原位精密可调电极 (阵列) 仍然是一个巨大的挑战。
创新研究
研究团队基于机械可控裂结技术获得初始纳米间隙金电极，外加周期光垂直照射在间隙处，使得纳米间隙被拉伸，且间隙调控大小随着光照强度的降低而减小，实现了电极间隙的亚埃米级调控效果 (图1)。当光照射的位置偏离原子结时，原子结两端电导值同样随着光照而下降，且随着光斑趋近原子结处，电导值的调控幅度先变大后降低，调控幅度降低是由于光照下等离激元产生的热量导致金属电极膨胀，抵消了一部分基底拉伸效果所致 (图2 (a，b))。当逐渐加大光照强度，原子结被慢慢拉伸至断裂，从而可获得金原子结断裂的量子化台阶及统计直方图 (图2 (c))，且由于光调控原子结的稳定性良好，可以获得原子结的I-V曲线 (图2 (d))。另外，光照射纳米结两固定黑胶左侧或者右侧时，纳米结电导值随着光照而上升，当光照射在两黑胶之间时，纳米结电导值随着光照而下降 (图3)。经过模拟分析，发现是由于光照基底热膨胀牵引两固定黑胶运动，从而对纳米结以及纳米间隙起到拉伸或者压缩的效果 (图4)，且这种调控效果在利用电子束光刻技术制备的纳米结中同样存在 (图5)。此外，这种方法也可以作为分子电导值测量手段，即可以通过逐渐加大光照强度断裂分子结，从而测得分子电导值 (图6)。
图 1光照下纳米间隙电极的电导响应曲线。(a) 测量系统示意图；(b, c) 光照下电极间隙亚埃级变化，间隙大小由隧穿电流计算获得；(d) 不同激光强度照射下，电极两端电导值的变化曲线。
图 2 光照下纳米结电导值响应曲线。(a) 光照射位置及对应的纳米结电导值响应曲线 (b)；(c) 光照导致纳米结断裂，对应电导值呈现量子化台阶变化。 (d) 光照下纳米结/原子结对应的I-V曲线。
图 3 光照金属结不同位置处对应的电导值响应曲线。(a-c)光斑照射位置；(d) 光照射不同位置时金属结电导值响应曲线。当激光照射在黑胶固定位置一端 (两黑胶之间)时，电导上升(下降)。
图 4 基底光照下热膨胀模拟分析。(a) 5 µm (b) 150 µm厚基底，光照下膨胀模拟；(c-d) 光照射在两固定黑胶之间基底热膨胀分布及对应的金属电极受力分析；(e-f) 光照射在两固定黑胶之外。
图 5 激光照射微纳结构样品不同位置时，电导响应的空间分布图。(a) 当激光逐点扫描微纳样品不同位置时，对应电极两端电导值变化情况。(b) 电子束光刻制备的悬空纳米结构SEM 照片。
图 6 通过调节光照强度，逐渐增大电极间距从而实现片上裂结技术。 (a) 片上裂结技术测量分子电导值示意图，(b) 在电极分离过程中，有无分子时的电导曲线，及对应的电导统计直方图。
总结与展望
研究人员利用光照射金属电极或基底实现了电导开关，通过控制入射光的照射位置可以很好地控制电流开关方向，因此通过改变激光照射位置实现了三态电导开关。通过模拟分析揭示了原子开关效应和纳米间隙调制主要来源于光照射下电极基底所产生的热膨胀梯度。当逐渐增大光照强度时，可以以亚埃米级精度调控两电极间的纳米间隙，为单分子结的研究提供了一种远程调控的片上断裂结技术。当激光光束的聚焦光斑足够小，使得可寻址分子结阵列成为可能。本课题得到中国国家自然科学基金、德国国家自然科学基金、韩国国家创新项目及天津市自然科学基金的支持。论文得到了Fraser Stoddart教授 (2016年诺贝尔奖获得者) 的指导。
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